????近日，中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所王新明研究員和張艷利研究員團(tuán)隊(duì)與北京大學(xué)城市與環(huán)境學(xué)院沈國(guó)鋒研究員團(tuán)隊(duì)合作，在National Science Review（《國(guó)家科學(xué)評(píng)論》,NSR）發(fā)表題為“Combustion-related isoprene contributes substantially to the formation of wintertime secondary organic aerosols”的研究論文。研究建立了包含燃燒源排放的中國(guó)異戊二烯排放清單，并模擬了2000年至2016年中國(guó)異戊二烯對(duì)二次有機(jī)氣溶膠的貢獻(xiàn)，揭示了燃燒源異戊二烯排放對(duì)冬季二次有機(jī)氣溶膠形成的重要作用。
異戊二烯排放核算和清單
????中國(guó)的異戊二烯總排放量從2000年的5.9 Tg增加到2016年的12.6 Tg，主要來(lái)自天然源排放。2016年，與燃燒相關(guān)的異戊二烯排放量?jī)H為14.8（10.6-19.0）Gg，較2000年52.0（39.1-65.7）Gg明顯下降。這種下降趨勢(shì)的主導(dǎo)原因是居民電氣化水平提升，生活能源從傳統(tǒng)的生物燃料向天然氣和電力等清潔能源的清潔轉(zhuǎn)型。
????異戊二烯排放存在顯著的空間差異（圖1）。異戊二烯排放較高的區(qū)域主要位于中國(guó)南部和東北部地區(qū)，這些地區(qū)分布著廣泛的闊葉林，而青藏高原西部和西北部地區(qū)的天然源排放要低得多，且天然源排放的空間格局在近二十年變化不大。與天然源相比，每年與燃燒相關(guān)的異戊二烯排放很少；但在冬季，尤其是北方和西部嚴(yán)寒地區(qū)，來(lái)自生物質(zhì)燃燒和燃煤等燃燒源排放的異戊二烯相對(duì)貢獻(xiàn)顯著提升。冬季，與燃燒相關(guān)的異戊二烯排放約占異戊二烯總排放的32-80%。
圖1、 2000年（a）和2016年（b）異戊二烯年排放總量的空間分布；以及2000年2月（c）和2016年2月（d）與燃燒相關(guān)的異戊二烯排放量占異戊二烯總排放量的比例。
基于新排放清單的二次有機(jī)氣溶膠模擬
????為了量化燃燒相關(guān)異戊二烯形成的二次有機(jī)氣溶膠（SOA），研究用WRF/CMAQ基于僅含天然源相關(guān)排放的清單，和同時(shí)包含燃燒源與天然源排放的新清單對(duì)大氣氣溶膠進(jìn)行了建模模擬。
????對(duì)比模型模擬結(jié)果和觀測(cè)的冬季二次有機(jī)氣溶膠結(jié)果，若不考慮燃燒相關(guān)的異戊二烯排放會(huì)導(dǎo)致對(duì)異戊二烯生成SOA的嚴(yán)重低估；而加入燃燒相關(guān)的異戊二烯排放后，模擬結(jié)果顯著改善（圖2）。基于更新清單的模擬結(jié)果，不僅在數(shù)值上與觀測(cè)結(jié)果更接近，對(duì)SOA空間格局的刻畫(huà)也與實(shí)際情況更吻合。
????在冬季，燃燒相關(guān)的異戊二烯排放顯著影響SOA濃度。與僅考慮天然源異戊二烯排放的清單相比，基于新清單對(duì)冬季異戊二烯生成SOA的模擬結(jié)果?，全國(guó)平均增加了0.4 μg/m3，在夏季，基于新清單或舊清單的模擬結(jié)果差異不大（<0.1μg/m3）。但在冬季，這一影響要大得多，中國(guó)東北和四川盆地等地區(qū)異戊二烯生成的SOA增加了1.5 μg/m3。
圖2、（a） 異戊二烯生成SOA觀測(cè)點(diǎn)位圖。顏色代碼則表示2013年冬季，采用新清單模擬得到的異戊二烯生成SOA濃度；（b） 12個(gè)觀測(cè)地點(diǎn)的異戊二烯生成SOA觀測(cè)值和采用舊/新清單得到的模擬值比較。
異戊二烯生成SOA的歷史變化趨勢(shì)
????從2000年到2016年，與燃燒相關(guān)的異戊二烯排放明顯減少。相應(yīng)地，異戊二烯生成的SOA，無(wú)論是在質(zhì)量濃度還是相對(duì)貢獻(xiàn)方面，也隨之下降。圖3為2000-2016年期間冬季燃燒源異戊二烯生成SOA的歷史變化趨勢(shì)，從2000年的3.0 μg/m3下降到2016年的1.2?μg/m3。不同區(qū)域降輻不同，華北地區(qū)燃燒源異戊二烯冬季形成的SOA減少約75%，華南地區(qū)則減少約50%。
值得注意的是，燃燒源異戊二烯形成SOA的減少幅度與燃燒源異戊二烯排放的減排量并不呈現(xiàn)線性比例，如中國(guó)東北地區(qū)，從2000年到2016年，與燃燒源異戊二烯排放量減少了80%以上，而由燃燒源異戊二烯產(chǎn)生的SOA僅減少了約20%，這一差異與同期影響?SOA生成的氮氧化物等的變化輻度有關(guān)。氮氧化物等氣態(tài)前體物的降低會(huì)導(dǎo)致異戊二烯生成SOA的途徑發(fā)生轉(zhuǎn)變，從而影響了SOA的產(chǎn)率。
圖3、 舊清單、新清單中冬季異戊二烯生成SOA濃度（μg/m3）的歷史變化及其差異。
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本研究受到國(guó)家自然科學(xué)基金創(chuàng)新研究群體項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年基金項(xiàng)目（42022023）、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中國(guó)科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)、廣東省科技廳等項(xiàng)目的聯(lián)合資助。相關(guān)成果發(fā)表在國(guó)際學(xué)術(shù)期刊《National Science Review》上。
相關(guān)論文信息：
Zhang Yanli,Yatai Men,Hao Guo,Guofeng Shen*,Yang Gao,Rui Xiong,Shu Tao,Xinming Wang* (2025),Combustion-related isoprene contributes substantially to the formation of wintertime secondary organic aerosols,National Science Review,12(3),nwae474. https://doi.org/10.1093/nsr/nwae474.
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